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厚生労働科学研究費補助金(食品・化学物質安全総合研究事業)
分担研究報告書

ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究
(1)ダイオキシン類のトータルダイエット調査


分担研究者 米谷民雄 国立医薬品食品衛生研究所


研究要旨
 全国7地区12機関で調製したトータルダイエット(TDS)試料についてダイオキシン類(PCDD/FsおよびCo-PCB)を分析し,ダイオキシン類の国民平均1日摂取量を求めた.平成13年度までに実施したTDS調査結果から,ダイオキシン類摂取量への寄与が大きい食品群は,10群(魚介類),11群(肉・卵)および12群(乳・乳製品)であった.そこで,平成14年度はこれらの3群に重点を置いた調査を実施した.すなわち,これら3群については,12機関がそれぞれ各3セットの試料を調製し,その他の群については各1セットの試料を調製した.これら3食品群については,各試料毎にダイオキシン類を分析し,その他の食品群は食品群毎に地区別に混合した試料を分析し,ダイオキシン類摂取量を求めた.
 その結果,ダイオキシン類の平均1日摂取量は1.49±0.65 pgTEQ/kgbw/day(範囲0.57〜3.40 pgTEQ/kgbw/day)であった.これらの値は,平成13年度の調査結果(1.63±0.71 pgTEQ/kgbw/day,範囲0.67〜3.40 pgTEQ/kgbw/day)とほとんど同じレベルであり,日本における耐容一日摂取量(4 pgTEQ/kgbw/day)より低かった.なお,同一機関で調製したTDS試料であっても,10〜12群に選択した食品の種類,産地等の差により,ダイオキシン類摂取量には約1.4〜3.2倍の差が生じることが分かった.


研究協力者
(財)日本食品分析センター
 内部博泰,中村宗知,柳 俊彦,河野洋一
国立医薬品食品衛生研究所
 佐々木久美子,堤 智昭,天倉吉章

A. 研究目的
 日本における全国規模でのダイオキシン類の食品経由暴露量調査は,1996年度から厚生労働省の研究班によって,トータルダイエット(TDS)調査試料を用いて実施されている.
 昨年度までの調査では日本人のダイオキシン類1日摂取量は,耐容一日摂取量(TDI)の4 pgTEQ /kgbw/dayを下回っており,経年的にやや減少の兆しが見えたが,さらに引き続き推移を調査する必要があった.そこで,本年度も全国7地区12機関で調製したTDS試料についてダイオキシン類を分析し,1日摂取量を求めた.
 なお,本年度は調査件数を増やすための試みとして,ダイオキシン類摂取量への寄与が大きい食品群である10群,11群および12群については各機関が3セットずつの試料を調製し,それぞれについてダイオキシン類を測定した.一方,その他の食品群については,食品群毎に地区別に混合した試料を分析し,地区平均濃度から摂取量をもとめて,前記3群からの各摂取量と和して,総摂取量をもとめた.

B. 研究方法
1. 試料
 TDS試料は,全国7地区,12機関で調製した.各機関でそれぞれ約120品目の食品を購入した.厚生労働省の平成12年度国民栄養調査の食品別摂取量表に基づいて,それらの食品を計量し,そのまままたは調理した後,13群に大別して,混合し均一化したものを,分析に供すまで-20℃で保存した.
 13食品群の内訳は,次のとおりである.
第1群:米,米加工品
第2群:米以外の穀類,種実類,いも類
第3群:砂糖類,菓子類
第4群:油脂類
第5群:豆類,豆加工品
第6群:果実類
第7群:緑黄色野菜
第8群:他の野菜類,キノコ類,海草類
第9群:調味料,嗜好飲料
第10群:魚介類
第11群:肉類,卵類
第12群:乳,乳製品
第13群:その他の食品(カレールー等)
 第14群として飲料水を加えている.
 なお,10〜12群については,各機関が各群3セットずつ調製した.3セットの試料については,魚種,産地,メーカー等が異なる食品を選んで調製した.

2. 試験項目および検出限界
 試験項目は従来通り,WHOが毒性係数(TEF)を定めたPCDDs 7種,PCDFs 10種およびCo-PCBs 12種の計29種とした.
 ダイオキシン類各異性体の検出限界は次のとおりである.

検出限界
  1-3,5-13群 4群 14群
PCDDs (pg/g) (pg/g) (pg/L)
2,3,7,8-TCDD 0.01 0.05 0.1
1,2,3,7,8-PeCDD 0.01 0.05 0.1
1,2,3,4,7,8-HxCDD 0.02 0.1 0.2
1,2,3,6,7,8-HxCDD 0.02 0.1 0.2
1,2,3,7,8,9-HxCDD 0.02 0.1 0.2
1,2,3,4,6,7,8-HpCDD 0.02 0.1 0.2
1,2,3,4,6,7,8,9-OCDD 0.05 0.2 0.5
PCDFs      
2,3,7,8-TCDF 0.01 0.05 0.1
1,2,3,7,8-PeCDF 0.01 0.05 0.1
2,3,4,7,8-PeCDF 0.01 0.05 0.1
1,2,3,4,7,8-HxCDF 0.02 0.1 0.2
1,2,3,6,7,8-HxCDF 0.02 0.1 0.2
1,2,3,7,8,9-HxCDF 0.02 0.1 0.2
2,3,4,6,7,8-HxCDF 0.02 0.1 0.2
1,2,3,4,6,7,8-HpCDF 0.02 0.1 0.2
1,2,3,4,7,8,9-HpCDF 0.02 0.1 0.2
1,2,3,4,6,7,8,9-OCDF 0.05 0.2 0.5
Co-PCBs      
3,3',4,4'-TCB(#77) 0.1 0.5 1
3,4,4',5-TCB(#81) 0.1 0.5 1
3,3',4,4',5-PeCB(#126) 0.1 0.5 1
3,3',4,4',5,5'-HxCB(#169) 0.1 0.5 1
2,3,3',4,4'-PeCB(#105) 1 5 10
2,3,4,4',5-PeCB(#114) 1 5 10
2,3',4,4',5-PeCB(#118) 1 5 10
2',3,4,4',5-PeCB(#123) 1 5 10
2,3,3',4,4',5-HxCB(#156) 1 5 10
2,3,3',4,4',5'-HxCB(#157) 1 5 10
2,3',4,4',5,5'-HxCB(#167) 1 5 10
2,3,3',4,4',5,5'-HpCB(#189) 1 5 10

3. 試験方法
 ダイオキシン類の試験方法は「食品中のダイオキシン類測定方法ガイドライン」 (厚生労働省,平成11年10月)に従った.
 各機関で3セットずつ調製した10,11,12群の試料はそれぞれ個別にダイオキシン類を分析した.一方,1〜9群および13,14群は,地区別に2または3機関の試料を食品群毎に摂取量に応じた割合で混合したものについて,ダイオキシン類を分析した.

4. 分析結果の表記
 調査結果は,1日摂取量を毒性等量(pgTEQ/kgbw/day)で示した.分析値が検出限界以下であった異性体をゼロとして計算した場合(以下,ND=0と略す)と,検出限界値の1/2を当てはめた場合(以下,ND=LOD/2と略す)について示した.
 10〜12群は各機関についてそれぞれ3つの分析値が得られるので,各群のダイオキシン類摂取量の最小値,中央値,最大値の組み合わせを使用し,総摂取量の最小,中位,最大の値を示した.

C. 研究結果
 7地区12機関において調製したトータルダイエット試料を分析し,ダイオキシン類摂取量および各群からの摂取割合を算出した.表13には,ND=0の場合のダイオキシン(PCDD/Fs),Co-PCBsおよび両者を合わせたダイオキシン類の値を示した.また,表46にはND=LOD/2 の場合のそれぞれの値を参考値として示した.
 表16では,食品群10〜12におけるダイオキシン類(PCDDs+PCDFs+Co-PCBs)摂取量の最小値の組み合わせを#1,中央値の組み合わせを#2,最大値の組み合わせを#3として示した.従って,表1,2,4,5においては,#1,#2,#3とPCDDs+PCDFsおよびCo-PCBsの摂取量の値の大小とは必ずしも一致しない.

 ダイオキシン(PCDD/Fs)の1日摂取量は,ND=0の場合,平均26.04 pgTEQ/day(範囲8.50〜82.70 pgTEQ/day)であった.これを,日本人の平均体重を50kgとして,体重(kg)あたりの1日摂取量に換算すると,平均0.52 pgTEQ/kgbw/day(範囲0.17〜1.65 pgTEQ/kgbw/day)となる.
 ND=LOD/2の場合の1日摂取量は,平均63.63 pgTEQ/day(範囲47.98〜116.07 pgTEQ/ day)であり,体重(kg)あたり,平均1.27 pgTEQ/kgbw/ day(範囲0.96〜2.32 pgTEQ/kgbw/ day)となる.
 ダイオキシン1日摂取量に対する各食品群の寄与率は,ND=0の場合,高い順に10群(魚介類)79.1%,11群(肉・卵)15.1%,12群(乳・乳製品)4.2%となり,これらの群で全体の98.5%を占めている.ND=LOD/2の場合は,高い順に10群33.3%,1群15.3%,11群9.0%,2群8.9%となり,摂食量が多い1群および2群からの摂取割合が増加する結果となっている.

 Co-PCBsの1日摂取量は,ND=0の場合,平均48.41 pgTEQ/day(範囲19.92〜104.12 pgTEQ/day)であり,体重(kg)あたり,平均0.97 pgTEQ/kgbw/day(範囲0.40〜2.08 pgTEQ/kgbw/day)となる. ND=LOD/2の場合の摂取量は,平均59.62 pgTEQ/day(範囲31.92〜114.46 pgTEQ/day)であり,体重(kg)あたり,平均1.19 pgTEQ/kgbw/day(範囲0.64〜2.29 pgTEQ/kgbw/ day)となる.
 Co-PCBs1日摂取量に対する各食品群の寄与率は,ND=0の場合,高い順に10群(魚介類)90.6%,11群(肉・卵)7.4%であり,両群で全体の98.0%を占めている.ND=LOD/2の場合は,高い順に10群73.6%,11群6.4%であり,両群で全体の80.0%を占めている.

 PCDD/FsとCo-PCBsを合わせたダイオキシン類の1日摂取量は,ND=0の場合,平均74.45 pgTEQ/day(範囲28.42〜169.82 pgTEQ/day)であり,体重(kg)あたり,平均1.49 pgTEQ/kgbw/day(範囲0.57〜3.40 pgTEQ/kgbw/day)である.
 ND=LOD/2の場合の1日摂取量は,平均123.25 pgTEQ/day(範囲79.90〜212.73 pgTEQ /day)であり,体重(kg)あたり,平均2.46 pgTEQ /kgbw/day(範囲1.60〜4.25 pgTEQ/kgbw/day)となる.
 ダイオキシン類摂取量に対する各食品群の寄与率は,ND=0の場合,高い順に10群86.6%,11群10.1%,12群2.3%となり,これらの群で全体の99.0%を占めている.ND=LOD/2の場合は,高い順に10群52.8%,1群10.4%,11群7.7%,2群6.1%となり,1群の寄与率が高い結果となっている.
 ダイオキシン類摂取量に占めるPCDD/FsとCo-PCBの割合は,第10群における両者の割合を反映して,約1:2であった.

D. 考察
 本調査で得られたダイオキシン類1日摂取量は1.49 ±0.65 pgTEQ/kgbw/dayであり,平成12年1月に施行された「ダイオキシン類特別措置法」に定められた日本におけるTDI(4 pgTEQ/kgbw/day)以下であった.また,本調査とは別にいくつかの自治体で実施された平成14年度の摂取量調査結果(東京都:1.60 pgTEQ/kgbw/day, 埼玉県:3.2 pgTEQ/kgbw/day,神奈川県:1.25 pgTEQ/kgbw/day)とほぼ同じレベルであった.

 表7に,平成13年度および14年度調査結果,ならびに平成12年度厚生科学研究費補助金研究事業「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究報告書」から引用した平成10〜12年度の摂取量を示した.本年度調査の1日摂取量(1.49±0.65 pgTEQ/kgbw/day)は,13年度調査の値(1.63±0.71 pgETQ/kgbw/day)に比べ,やや低かったが,平成12年度の1.45 pgTEQ/kgbw/dayと同レベルであり,標準偏差が大きいため,3年度間で差はないと考えられる.

 関東地区Bでは,最大3.40 pgTEQ/kgbw/dayの比較的高い値が得られた.関東地区Bにおける10群からのダイオキシン類摂取量最大値は関東地区Aおよび関西地区Aの最大値より低かったが,11群からの摂取量(52.62 pgTEQ/day)が他の機関の3〜10倍の高い値であったために,ダイオキシン類摂取量が全地区中で最大となった.11群に含まれる食品は量が多い順に,鶏卵,豚肉(もも),牛肉(もも),牛肉(ばら),鶏肉(もも),鶏肉(胸),豚挽肉,ハム,ウインナソーセージ,鶏肝臓,鴨肉であった.個々の食品は分析していないが,数pgTEQ/gのPCDD/Fsを含む食品が含まれていた可能性がある.
 本年度は,10〜12群については各機関で各3セットのTDS試料を調製して分析し,ダイオキシン類摂取量の最小,中位および最大値をもとめた.その結果,同一機関におけるダイオキシン類摂取量の最小値と最大値には1.4〜3.2倍の差があった.本年度の調査では関東地区Bの摂取量が最大であり,平成13年度の調査では九州地区Aの摂取量が最も高いという結果が得られたが,本年度同一機関について3セットの試料を分析した結果から,地域や調査年度による摂取量の差は,TDS試料として使用した主に魚の種類,産地,個体の差により生じるものと考えられる.
 また,平成13年度に12組のTDS試料によりもとめた平均摂取量の相対標準偏差は43.6%であったが,本年度36組のTDS試料によりもとめた相対標準偏差も43.6%であり,差がなかった.

 10〜12群を除く食品群については,本年度は食品群毎に地区別に混合した試料を分析してダイオキシン類摂取量をもとめた.各地区におけるこれらの食品群からのダイオキシン類摂取量は平均0.72 pgTEQ/day(範囲0.19〜1.64 pgTEQ/day)であり,体重(kg)あたりの1日摂取量(1.49 pgTEQ/kgbw/day)に占める割合は,1%以下であった.この結果から,TDS調査において10〜12群を除く食品群について機関毎の試料を混合して分析するかあるいはこれらの食品群からの摂取量をゼロと仮定してもダイオキシン類摂取量に大きな影響を与えないことが分かった.

 本調査では,各食品の国民平均摂取量に基づいて,ダイオキシン類一日摂取量を求めたが,前述のように,魚介類からのダイオキシン類摂取が全体の86.6%を占めたことから,魚介類を多食するとダイオキシン類摂取量は多くなる.そこで,魚介類多食者のダイオキシン類摂取量を試算した.
 国民栄養調査において各魚種を摂食した者の摂取量平均値と90%値との比は,1.73〜3.06(平均2.40)であった.魚介類多食者は平均摂食者の2.40倍量の魚介類を食べると仮定して,本調査で得られた結果を用いて,ダイオキシン類摂取量を試算すると,3.30 pgTEQ/kgbw/day (平均摂取量の2.21倍)となる.

 本調査で得られた日本人のダイオキシン類摂取量(1.49 pgTEQ/kgbw/day)は,英国における1997年調査の1.5 pgTEQ/kgbw/dayと同等であったが,2001年調査の0.7 pgTEQ/kgbw/dayより高かった(ND=0の場合).また,日本ではPCDD/FsとCo-PCBの割合が1:2であったのに対して,英国ではほぼ1:1であった.
 JECFA(FAO/WHO食品添加物合同専門家委員会)は,national food consumption surveyに基づいて,PCDD/Fs摂取量の中央値を33〜42 pgTEQ/kgbw/month,Co-PCBのそれを9〜47 pgTEQ/kgbw/monthと推定している(JECFA, 2001年6月).本年度の調査結果を換算すると,それぞれ13.6,27.2 pgTEQ/kgbw/monthとなり,PCDD/FsについてはJECFAの推定範囲以下,Co-PCBについては範囲内であった.

 日本におけるダイオキシン類のTDIは2002年に薬事・食品衛生審議会薬事分科会化学物質安全対策部会のワーキンググループで再評価した結果,従来からの4 pgTEQ/kgbw/dayが妥当であると結論された.しかし,2001年6月のJECFAの会合で,雄マウスの仔の発達影響へのLOAEL(最小毒性量)とNOAEL(無毒性量)に基づいて,ダイオキシン類のPTMI(暫定耐容一月摂取量)を70 pgWHO-TEQ/kgbw/monthとすることが提案されている.また,EUではSCF(食品科学委員会)が2001年5月に,雄マウスの仔の発達影響へのLOAELに基づいて,ダイオキシン類のTWI(耐容一週摂取量)を14 pgTEQ/kgbw/weekとする意見を出している.
 本年度の調査で得られた12機関各3組(合計36組)の1日摂取量を換算して,提案されたPTMI,TWIと比較すると,8組はこれらの耐容量に近いかまたは超えていたが,全国平均摂取量(1.49 pgTEQ/kgbw/day)はJECFAおよびEUの提案値より低かった.

E.結論
 平成14年度に,全国7地区で食品を採取し調製したTDS試料によるダイオキシン類の摂取量調査を実施した結果,平均1日摂取量は1.49±0.65 pgTEQ/kgbw/dayであり,日本におけるTDI(4 pgTEQ/kgbw/day)より低かった.
 ダイオキシン類摂取量はこの3年間横這いであることから,今後も食事からのダイオキシン類摂取に対する寄与が大きい魚介類,肉・卵類,乳・乳製品に重点を置いたTDS調査を継続し,動向を見守る必要がある.

F.研究発表
1.論文発表
 なし

謝辞
 トータルダイエット試料の調製にご協力頂きました7地区の12研究機関の方々に感謝いたします.さらに,国民栄養調査結果の特別集計にご協力頂きました独立行政法人健康・栄養研究所の吉池信男氏に感謝いたします.

【参考文献】
・ 平成12年度厚生科学研究費補助金研究報告書「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」
・ 平成13年度厚生科学研究費補助金研究報告書「ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究」
・ 東京都衛生局:平成14年度食品からのダイオキシン類摂取状況調査結果
・ 神奈川県衛生部:平成14年度食品からのダイオキシン類一日摂取量調査(トータルダイエットスタディ)結果
・ 埼玉県健康福祉部:平成14年度食品中のダイオキシン類(一日摂取量調査)
http://www.foodstandards.gov.uk/multimedia/pdfs/fsis38_2003.pdf
http://www.mvo.nl/voedselveiligheid/download/Codexnotitie-dioxine.pdf
http://www.who.int/pcs/jecfa/Summary57.pdf


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