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厚生科学研究費補助金(生活安全総合研究事業)
分担研究報告書

ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究
(2)ダイオキシン類の個別食品の汚染実態調査

分担研究者 飯田隆雄 福岡県保健環境研究所

研究要旨
 魚介類,畜産製品,野菜・果実,嗜好飲料,調味料等の各種食品111試料について,WHOが毒性等量(TEF)を定めたPCDDs 7種,PCDFs 10種およびCo-PCBs 12種,計29種のダイオキシン類濃度を調査した.
 その結果,生鮮魚類から平均0.600 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.植物性食品,嗜好飲料中のダイオキシン類濃度は0.001 pgTEQ/g未満のものが多く,それ以上検出されたものでも動物性食品に比べて低い値であった.
 市販のベビーフード51品目,51試料についても同様にダイオキシン類濃度を調査した.27試料では,ダイオキシン類は0.001 pgTEQ/g未満であった.0.010 pgTEQ/g以上検出されたものは5試料であり,最も濃度が高かったものは0.060 pgTEQ/gであった.今回分析した市販ベビーフードのダイオキシン類濃度は一般の野菜中のダイオキシン類濃度に近い結果であった.

研究協力者
福岡県保健環境研究所
 中川礼子,堀 就英,飛石和大
(財)日本食品分析センター
 内部博泰,中村宗知,柳 俊彦,河野洋一
国立医薬品食品衛生研究所
 佐々木久美子,堤 智昭,天倉吉章

A. 研究目的
 一般人のダイオキシン類への主な暴露源は,食品であることが知られている.本研究では個別食品中のダイオキシン類汚染実態を把握し,個人別の暴露量をより正確に評価するために,魚介類をはじめとして,食肉,野菜・果実類,調味料,卵,およびそれらの加工品について,Co-PCBs(12種)を含むダイオキシン類含有量を調査した.さらに,高リスク集団である乳児のダイオキシン類暴露量を把握するために,市販ベビーフード中のダイオキシン類含有量を調査した.

B. 研究方法
1. 試料  一般食品:国内産食品(88試料)および輸入食品(23試料)を対象とした.国内産食品は東京,大阪および福岡で購入した.輸入食品は東京で購入,または鹿児島,門司,神戸,大阪,名古屋および東京検疫所から入手した.
 ベビーフード:瓶詰め等の市販ベビーフードから,飲料,果実・野菜加工品,ご飯もの,麺類,カレー・シチュー,おかずもの,おやつの各種食品51品目,51試料を選び,購入した.品目は,販売実績データ(TOPPAN POS DATA Navigation System)を参考に選択した.

2. 試験項目および検出限界
 WHOが毒性等量(TEF)を定めたPCDDs 7種,PCDFs 10種およびCo-PCBs 12種の計29種を分析対象とした.
 ( )内の数字は検出限界(pg/g)を示す.
PCDDs
2,3,7,8-TCDD,1,2,3,7,8-PeCDD(0.01)
1,2,3,4,7,8-HxCDD,1,2,3,6,7,8-HxCDD,1,2,3,7,8,9-HxCDD,1,2,3,4,6,7,8-HpCDD(0.02)
1,2,3,4,5,6,7,8-OCDD(0.05)
PCDFs
2,3,7,8-TCDF,1,2,3,7,8-PeCDF,2,3,4,7,8-PeCDF(0.01)
1,2,3,4,7,8-HxCDF,1,2,3,6,7,8-HxCDF,1,2,3,7,8,9-HxCDF,2,3,4,6,7,8-HxCDF,1,2,3,4,6,7,8-HpCDF,1,2,3,4,7,8,9-HpCDF(0.02)
1,2,3,4,5,6,7,8-OCDF( 0.05)
Co-PCBs
3,3',4,4'-TCB(#77),3,4,4',5-TCB(#81),3,3',4,4',5-PeCB(#126),3,3',4,4',5,5'-HxCB(#169) (0.1)
2,3,3',4,4'-PeCB(#105),2,3,4,4',5-PeCB(#114),2,3',4,4',5-PeCB(#118),2',3,4,4',5-PeCB(#123),2,3,3',4,4',5-HxCB(#156),2,3,3',4,4',5'-HxCB(#157), 2,3',4,4',5,5'-HxCB(#167),2,3,3',4,4',5,5'-HpCB(#189)(1)

3. 試験方法
 「食品中のダイオキシン類測定方法ガイドライン」 (平成11年10月)に従って分析した.

4. 分析結果の表記
 測定結果は,湿重量あたりの毒性等量(pgTEQ/g)で示した.検出限界以下の異性体濃度はゼロとして計算した.

C. 研究結果および考察
1.一般食品の調査結果

 各食品の調査結果を表1に示した.
(1)魚介類
 生鮮魚類(にじます,すけとうたら,かたくちいわし,いかなご(生),うなぎ,わかさぎ,ぶり,まぐろ)19試料のダイオキシン類濃度の平均値は0.600 pgTEQ/gであり,「厚生科学研究:ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」報告書に示された平成11および12年度の調査結果の平均値1.756および2.002 pgTEQ/gより低かった.今年度の調査では,1 pgTEQ/gを超えた試料が少なかったことが,平均値が低い原因と考えられるが,調査対象魚種が年度によって異なることから,経年変化ととらえることはできない.
 塩干物(めざし,金目鯛開き,ししゃも,ほっけ開き,塩さば,塩さけ)のダイオキシン類濃度の平均値は1.502 pgTEQ/gであった.12試料中6試料が1 pgTEQ/gを超えていたことが,生鮮魚に比べて平均値が高い結果に繋がった.最高値は輸入塩さけの6.096 pgTEQ/gであった.
生鮮魚および塩干物中のダイオキシン類に占めるCo-PCBsの平均割合は,それぞれ68.9%および67.2%であり,両者に大きな差はなかった.

(2)畜産食品
 今年度は畜肉加工品(ボンレスハム,サラミ,コーンビーフ)5試料,牛タン1試料,肉類(手羽先,馬肉)4試料,鶏卵2試料,ヨーグルト3試料およびマーガリン3試料を調査した.調査件数が少ないので,平均値について考察はできないが,畜肉加工品,牛タン,肉類,鶏卵については,平成10年度から12年度に前記の厚生科学研究で実施された調査結果と近似の値が得られた.
 畜肉加工品5試料中のダイオキシン類に占めるCo-PCBsの平均割合は43.5%であり,魚介類に比べてダイオキシン(PCDDs+PCDFs)の割合が高かった.
 ヨーグルトのダイオキシン類濃度は,前記研究の10〜12年度総合報告書に示された牛乳の平均値0.050 pgTEQ/gより低かった.
 マーガリンのダイオキシン類濃度は,近似食品であるバターの濃度(前記報告書による)0.341 pgTEQ/gよりかなり低い0.003〜0.006 pgTEQ/gであった.マーガリンの油脂が主に植物油であるためと推察される.

(3)穀類・野菜・果実
 米,小豆,キャベツ,しめじ,山芋,たけのこ,ブロッコリー,いちごおよびキウイフルーツを各1〜3試料調査したが,全ての試料でダイオキシン類は0.001 pgTEQ/g未満であった.平成10〜12年度に調査された穀類・野菜・果実において,比較的高いダイオキシン類濃度を示したのは葉菜類であり,今回の調査では葉菜類を対象としなかったため,大半の異性体が不検出であり,ダイオキシン類濃度が0.001 pgTEQ/g未満であったと考えられる.

(4)その他の加工食品
 うどん,ワイン,調味料(砂糖,味噌,酢),コーヒー豆,アーモンドは0.001 pgTEQ/g未満であった.
 プルーン(乾燥),ビスケット,漬け物(たくあん)から0.001 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.
 海苔(乾燥)からは,ダイオキシン(PCDDs +PCDFs)が0.188 pgTEQ/g,ダイオキシン類として0.190 pgTEQ/gが検出された.今回調査した植物性食品中では,最も高い値であった.平成10〜12年度に調査された乾燥海草(昆布,わかめ,ひじき)9試料と比較すると,昆布の0.631 pgTEQ/gに次ぐ高い値であった.

2. ベビーフードの調査結果
 ベビーフードの調査結果を表2に示した.
 51品目(51試料)を分析した結果,ダイオキシン類が0.010 pgTEQ/g以上検出された食品は,コーンスープ:0.060 pgTEQ/g,チャーハン(しらす入り):0.029 pgTEQ/g,煮物(かれい,だいこん):0.020 pgTEQ/g,煮物(レバー,野菜):0.023 pgTEQ/gおよびボーロ:0.018 pgTEQ/g,の5試料であった.
 ダイオキシン類の検出頻度が比較的高かった製品は魚類を含むご飯ものとおかず類であったが,0.010 pgTEQ/g未満の低濃度のものが多かった.このレベルは平成10〜12年度に調査された野菜類のレベルに近く,今年度調査の生鮮魚のダイオキシン類濃度(平均値:0.600 pgTEQ/g)に比べて,非常に低かった.原料魚の種類による差および魚の含有量が少ないため,魚を含んでいるベビーフードであっても,ダイオキシン類濃度が低かったものと考えられる.
 飲料からは全異性体が不検出であった.果実・野菜加工品でも多くの異性体が不検出であったため,コーンスープを除いて,ダイオキシン類濃度は0.001 pgTEQ/g未満であった.
ベビーフード中のダイオキシン類濃度を仮に0.020 pgTEQ/gとして,体重7 kgの乳児がこれを1日に3回,毎回100 g摂取すると仮定すると,ダイオキシン類の1日摂取量は0.86 pgTEQ/kgbw/dayとなり,日本における耐容1日摂取量(TDI)の4 pgTEQ/kgbw/dayを下回っていることが分かる.
 なお,全異性体が不検出であった場合,検出限界値の1/2の値を当てはめて算出したダイオキシン類濃度は,0.027 pgTEQ/gとなる.
 市販ベビーフードは種類が多いので,魚類,肉類,乳製品,ほうれんそうなどの,ダイオキシン類濃度が比較的高い食材から製造されたベビーフードを中心にさらに調査件数を増やす必要がある.

D. 結論
1.魚介類,野菜・果実等の各種食品111試料について,ダイオキシン類濃度を調査した結果,生鮮魚類から平均0.600 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された.植物性食品,嗜好飲料中のダイオキシン類濃度は0.001 pgTEQ/g未満または動物性食品に比べて低い値であった.
2.市販のベビーフード51品目(51試料)について調査した結果,27試料は0.001pgTEQ/g未満であり, 0.010 pgTEQ/gを超えたのは5試料であった.今回分析したベビーフードは,これまでに調査された一般の野菜中のダイオキシン類濃度に近い結果であった.
 個別食品のダイオキシン類濃度データを用いてきめ細かな暴露量評価が行えるように,特に高濃度汚染が懸念される食品を中心に,今後もダイオキシン類調査データを集積する必要がある.

【参考文献】
・ 厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂量調査研究」(平成10〜12年度)総合研究報告書
・ 厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成12年度研究報告書
・ 厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成11年度研究報告書


表1 平成13年度 食品中のダイオキシン類の濃度(pgTEQ/g)

食品 産地 ダイオキシン類(pgTEQ/g)  
PCDDs+PCDFs Co-PCB Total No
魚介類
その加工品
(*:加工品)
いか 輸入 <0.001 0.001 0.001 1
いか 輸入 0.010 <0.001 0.010 2
いかなご(生) 国産 0.190 0.466 0.656 3
いかなご(生) 国産 0.011 0.205 0.216 4
いかなご(釜揚げ)* 国産 0.916 1.692 2.608 5
うなぎ 国産 0.143 0.162 0.305 6
うなぎ 国産 0.383 0.359 0.742 7
うなぎ 国産 0.160 0.616 0.776 8
かたくちいわし 国産 0.389 0.534 0.923 9
かたくちいわし 国産 0.431 0.887 1.318 10
かたくちいわし 国産 0.393 0.413 0.806 11
かに 国産 1.407 0.994 2.401 12
かに 国産 0.014 0.047 0.061 13
すけとうたら 国産 0.007 0.061 0.068 14
すけとうたら 国産 0.009 0.059 0.068 15
たこ 輸入 0.041 0.037 0.078 16
ぶり 国産 0.206 0.510 0.716 17
ぶり 国産 0.307 1.038 1.344 18
にじます 国産 0.070 0.507 0.577 19
にじます 国産 0.462 0.813 1.276 20
まぐろ 輸入 0.005 0.021 0.026 21
まぐろ 輸入 0.005 0.129 0.134 22
まぐろ 輸入 0.170 0.751 0.921 23
わかさぎ 国産 0.162 0.221 0.383 24
わかさぎ 国産 0.047 0.092 0.139 25
金目鯛開き* 国産 <0.001 0.025 0.025 26
金目鯛開き* 国産 0.094 0.373 0.466 27
金目鯛開き* 国産 0.330 0.520 0.850 28
塩さば* 輸入 0.214 0.834 1.048 29
塩さば* 輸入 0.277 0.882 1.159 30
塩さけ* 輸入 0.047 0.112 0.159 31
塩さけ* 輸入 1.861 4.235 6.096 32
かまぼこ* 国産 <0.001 0.001 0.001 33
かまぼこ* 国産 <0.001 0.001 0.001 34
ししゃも* 国産 0.237 0.192 0.429 35
しらす(釜揚げ)* 国産 0.264 0.332 0.596 36
しらす(釜揚げ)* 国産 0.072 0.132 0.204 37
しらす(干し)* 国産 0.092 0.583 0.675 38
するめ* 国産 0.022 0.012 0.034 39
するめ* 国産 0.269 0.386 0.655 40
ほっけ開き* 国産 0.167 0.253 0.420 41
ほっけ開き* 国産 0.543 0.955 1.498 42
めざし* 国産 1.052 1.303 2.355 43
めざし* 国産 1.083 2.435 3.518 44
赤貝味付缶詰* 国産 0.026 0.022 0.048 45
赤貝味付缶詰* 国産 0.450 0.160 0.610 46
いわし味付缶詰* 国産 0.005 0.019 0.024 47
いわし味付缶詰* 国産 0.308 0.446 0.754 48
いわし甘露煮* 国産 0.282 0.411 0.694 49
いわし甘露煮* 国産 0.237 0.383 0.620 50
食品 産地 ダイオキシン類(pgTEQ/g)  
PCDDs+PCDFs Co-PCB Total No.
畜産食品 牛タン 国産 0.197 0.073 0.269 51
手羽先 国産 0.006 0.053 0.059 52
手羽先 国産 0.025 0.081 0.106 53
手羽先 国産 0.035 0.025 0.060 54
馬肉 国産 1.230 0.555 1.785 55
コンビーフ 輸入 0.044 0.026 0.070 56
サラミ 輸入 0.039 0.018 0.057 57
サラミ 輸入 <0.001 0.024 0.024 58
ボンレスハム 国産 <0.001 <0.001 <0.001 59
ボンレスハム 国産 0.005 <0.001 0.006 60
鶏卵 国産 0.072 0.090 0.162 61
鶏卵 国産 0.024 0.040 0.064 62
乳製品 マーガリン 国産 0.005 0.001 0.006 63
マーガリン 国産 0.003 <0.001 0.003 64
マーガリン 国産 0.003 <0.001 0.003 65
ヨーグルト 国産 0.020 0.011 0.031 66
ヨーグルト 国産 0.005 0.001 0.006 67
ヨーグルト 国産 0.021 0.011 0.032 68
穀類,豆類 国産 <0.001 <0.001 <0.001 69
国産 <0.001 <0.001 <0.001 70
国産 <0.001 <0.001 <0.001 71
小豆 国産 <0.001 <0.001 <0.001 72
野菜,果実 キャベツ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 73
キャベツ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 74
しめじ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 75
たけのこ 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 76
ブロッコリー 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 77
ブロッコリー 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 78
ブロッコリー 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 79
山芋 国産 <0.001 <0.001 <0.001 80
いちご 国産 <0.001 <0.001 <0.001 81
キウイフルーツ 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 82
調味料
(砂糖・味噌を含む)
砂糖 国産 <0.001 <0.001 <0.001 83
砂糖 国産 <0.001 <0.001 <0.001 84
しょうゆ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 85
しょうゆ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 86
国産 <0.001 <0.001 <0.001 87
国産 <0.001 <0.001 <0.001 88
ドレッシング 国産 0.001 <0.001 0.001 89
ドレッシング 国産 0.001 <0.001 0.001 90
味噌 国産 <0.001 <0.001 <0.001 91
味噌 国産 <0.001 <0.001 <0.001 92
味噌 国産 <0.001 <0.001 <0.001 93
嗜好飲料 コーラ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 94
コーラ 国産 <0.001 <0.001 <0.001 95
日本酒 国産 <0.001 <0.001 <0.001 96
日本酒 国産 <0.001 <0.001 <0.001 97
ビール 国産 <0.001 <0.001 <0.001 98
ビール 国産 <0.001 <0.001 <0.001 99
ワイン 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 100
ワイン 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 101
その他 アーモンド 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 102
プルーン(乾燥) 輸入 0.001 <0.001 0.001 103
海苔(乾燥) 国産 0.188 0.001 0.190 104
うどん 国産 <0.001 <0.001 <0.001 105
うどん 国産 <0.001 <0.001 <0.001 106
ビスケット 国産 0.001 <0.001 0.001 107
コーヒー豆 輸入 <0.001 <0.001 <0.001 108
漬物 国産 <0.001 <0.001 <0.001 109
漬物 国産 0.001 <0.001 0.001 110
漬物 国産 <0.001 <0.001 <0.001 111


表 2 平成13年度 ベビーフード中のダイオキシン類の濃度(pgTEQ/g)

食品
 
メーカー ダイオキシン類(pgTEQ/g)
PCDDs+PCDFs Co-PCB Total
飲料 イオン飲料 A <0.001 <0.001 <0.001
イオン飲料 B <0.001 <0.001 <0.001
麦茶 B <0.001 <0.001 <0.001
イオン飲料 B <0.001 <0.001 <0.001
イオン飲料 C <0.001 <0.001 <0.001
イオン飲料 D <0.001 <0.001 <0.001
果実・野菜
加工品
コーンスープ E 0.037 0.023 0.060
コーンスープ D <0.001 0.001 0.001
野菜スープ D <0.001 <0.001 <0.001
りんご E <0.001 <0.001 <0.001
もも E <0.001 <0.001 <0.001
りんご F <0.001 <0.001 <0.001
プリン(バナナ) F <0.001 <0.001 <0.001
ヨーグルト(フルーツ) F <0.001 <0.001 <0.001
ご飯もの おじや(野菜) F <0.001 <0.001 <0.001
ごはん(野菜) G <0.001 <0.001 <0.001
おじや(かれい,わかめ) F <0.001 <0.001 <0.001
かゆ(しらす) F <0.001 0.001 0.001
ドリア(白身魚,チーズ) F <0.001 0.001 0.001
おじや(肉,野菜) F <0.001 <0.001 <0.001
チキンライス F <0.001 0.001 0.001
炊き込みごはん(五目) F <0.001 0.001 0.001
炊き込みごはん(鶏肉,ごぼう) F 0.003 0.001 0.004
チャーハン(しらす) F 0.006 0.023 0.029
炊き込みごはん(鶏肉,野菜) D <0.001 <0.001 <0.001
ドリア(鮭,野菜,チーズ) D <0.001 0.001 0.001
かゆ E <0.001 <0.001 <0.001
チャーハン(豚肉,野菜) D <0.001 0.001 0.001
ごはん(牛肉,野菜) E <0.001 <0.001 <0.001
麺類 煮込みうどん(野菜) G <0.001 <0.001 <0.001
煮込みうどん F <0.001 <0.001 <0.001
煮込みうどん(鶏肉) F <0.001 <0.001 <0.001
煮込みうどん(野菜) D <0.001 <0.001 <0.001
煮込みうどん E <0.001 0.001 0.001
煮込みうどん(牛肉) F 0.001 <0.001 0.001
カレー・シチュー
その他
(おかずもの)
野菜入りカレー F <0.001 0.001 0.001
野菜入りカレー G <0.001 <0.001 <0.001
シチュー(肉,野菜) E <0.001 <0.001 <0.001
シチュー(牛肉) D <0.001 <0.001 <0.001
シチュー(ひらめ,野菜) D 0.001 <0.001 0.001
煮物(かれい,だいこん) F <0.001 0.020 0.020
煮物(つみれ,野菜) F <0.001 0.001 0.001
シチュー(エビ,野菜) E <0.001 <0.001 <0.001
煮物(さかな,野菜) H 0.006 0.001 0.007
煮物(白身魚,野菜) B <0.001 0.005 0.005
煮物(鶏肉,里芋) F <0.001 0.001 0.001
煮物(豆腐,五目) E <0.001 <0.001 0.001
煮物(レバー,野菜) E 0.009 0.013 0.023
おやつ ボーロ F <0.001 0.001 0.001
ビスケット D 0.002 0.002 0.004
ボーロ D 0.006 0.012 0.018


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