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厚生労働科学研究費補助金（食品安全確保研究事業）
分担研究報告書

ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究
（２）ダイオキシン類の個別食品の汚染実態調査

分担研究者　飯田隆雄　福岡県保健環境研究所



研究要旨
　魚介類，畜肉，野菜，果実，乳及びそれらの加工品等170試料について，PCDDs 7種，PCDFs 10種及びCo-PCBs 12種の計29種のダイオキシン類濃度を調査した．
　その結果，鮮魚(55試料）から，0.013〜7.310（平均1.287）pgTEQ/g，貝類（11試料）から0.001〜0.979（平均0.349）pgTEQ/g，魚干物（13試料）から，0.051〜2.697（平均0.872）pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された．鯨肉（9試料）からは0.003〜2.353（平均0.531）pgTEQ/g，鯨脂肪（1試料）からは124.89 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出されたが，同一個体の肉から検出された濃度とfat basisで比較すると同レベルであった．
　畜肉（9試料）から平均0.075 pgTEQ/g，レバー（9試料）から平均0.160 pgTEQ/g検出された．
　乳製品19試料中18試料から0.001〜0.139 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された．
　野菜，果実（13試料）では，ほうれんそう，ちんげんさい（6試料）から0.001〜0.104 pgTEQ/g検出されたが，果実（6試料）は検出限界以下であった．
　茶葉（4試料）と切り干し大根（3試料）からは，それぞれ0.053〜0.104 pgTEQ/g，0.022〜0.087 pgTEQ/gが検出された．また，乾燥海草類では8試料全てから0.001〜0.172 pgTEQが検出された．
　鮮魚，干物では約70％，鯨では95％以上がCo-PCBであったが，乳製品，野菜とその加工品，海草ではCo-PCBよりPCDD/Fs濃度が高い傾向が認められた．

研究協力者
福岡県保健環境研究所
　中川礼子，堀　就英，飛石和大
（財）日本食品分析センター
　丹野憲二，野村孝一，柳　俊彦，河野洋一
国立医薬品食品衛生研究所
　佐々木久美子，堤　智昭，天倉吉章

A.研究目的
　一般の国民は主に食品を介してダイオキシン類に暴露されている．本研究では食品のダイオキシン類汚染実態を把握し，個人別暴露量を正確に評価するために，魚介類をはじめとして，畜肉，野菜，果実，卵，乳及びそれらの加工品について，ダイオキシン類含有量を調査した．

B.研究方法
1.試料
　平成15年度に採取した国内産食品（156試料）及び輸入食品（14試料）を対象とした．鯨７試料以外の各食品は東京及び福岡で購入した．鯨脂肪を含む鯨７試料は，平成12〜13年に北海道内で食用として市販されていたものを北海道立衛生研究所から分与を受けた．

2.試験項目及び検出限界
　WHOが毒性等価係数(TEF)を定めた下記のPCDDs 7種，PCDFs 10種及びCo-PCBs 12種の計29種を分析対象とした．
　（　）内の数字は検出限界(pg/g)を示す．

PCDDs
●　2,3,7,8-TCDD，1,2,3,7,8-PeCDD（0.01)
●　1,2,3,4,7,8-HxCDD，1,2,3,6,7,8-HxCDD，1,2,3,7,8,9-HxCDD，1,2,3,4,6,7,8-HpCDD（0.02）
●　1,2,3,4,6,7,8,9-OCDD（0.05）
PCDFs
●　2,3,7,8-TCDF，1,2,3,7,8-PeCDF，2,3,4,7,8-PeCDF(0.01）
●　1,2,3,4,7,8-HxCDF，1,2,3,6,7,8-HxCDF，1,2,3,7,8,9-HxCDF，2,3,4,6,7,8-HxCDF，1,2,3,4,6,7,8-HpCDF，1,2,3,4,7,8,9-HpCDF（0.02）
●　1,2,3,4,6,7,8,9-OCDF（ 0.05）
Co-PCBs
●　3,3',4,4'-TCB(#77)，3,4,4',5-TCB(#81)，3,3',4,4',5-PeCB(#126)，3,3',4,4',5,5'-HxCB(#169)（0.1）
●　2,3,3',4,4'-PeCB(#105)，2,3,4,4',5-PeCB(#114)，2,3',4,4',5-PeCB(#118)，2',3,4,4',5-PeCB(#123)，2,3,3',4,4',5-HxCB(#156)，2,3,3',4,4',5'-HxCB(#157)，2,3',4,4',5,5'-HxCB(#167)，2,3,3',4,4',5,5'-HpCB(#189)（1）

3.試験方法
　「食品中のダイオキシン類測定方法ガイドライン」（平成11年10月）に従って分析した．なお，野菜・果実・乳製品・加工食品試料の抽出には，高速溶媒抽出装置を使用した．

4.分析結果の表記
　測定結果は湿重量あたりの毒性等量(pgTEQ/g)で示した．検出限界以下の異性体濃度はゼロとして計算した．

C.研究結果及び考察
　各食品の調査結果を表1に示した．
1.魚介類の調査結果
　生鮮魚類（あなご〜まだら）55試料のダイオキシン類濃度は平均1.287 pgTEQ/ｇであった．
　「厚生科学研究：ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」報告書に示された平成11及び12年度及び本研究における平成13，14年度調査の平均値は1.756，2.002， 0.600，1.862 pgTEQ/gであった．調査対象の魚種が年度によって異なることから，経年変化ととらえることはできないが，0.6〜2.0 pgTEQ/ｇで推移している．
　貝類（あさり〜しじみ）11試料のダイオキシン類濃度は平均0.349 pgTEQ/gであった．カニは2試料を調査したが，1試料から3.471 pgTEQ/ｇの比較的高い濃度が検出された．
　塩干物（塩さけ〜めざし13試料）の平均値は0.872 pgTEQ/ｇであり，平成13年度（12試料）及び14年度（16試料）の平均値はそれぞれ1.502，0.910 pgTEQ/ｇであった．13年度は塩サケ１試料が6.09 pgTEQ/ｇの高濃度であったため平均値が他の2年より高かった．
　煮干しは2.702 pgTEQ/gであり，14年度調査の1.252及び4.657 pgTEQ/gと同程度であった．
　生鮮魚及び塩干物中のダイオキシン類濃度に占めるCo-PCBsの割合は，それぞれ平均75.0%及び65.01％であり，何れもCo-PCBがPCDD/Fsより多かった．しかし，貝類ではCo-PCBが41.6％とPCDD/Fsより少なかった．

2.鯨の調査結果
　鯨肉9試料及び鯨脂肪1試料を分析した結果，鯨肉中のダイオキシン類濃度は平均0.531 pgTEQ/gであり，生鮮魚の平均濃度より低かった．
　鯨脂肪（脂肪含量97.1％）からは，124.89 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出されたが，同一個体の肉（脂肪含量1.3％）では，2.353 pgTEQ/gであり，fat basisに換算すると同程度の濃度であった．
　鯨から検出されたダイオキシン類の94〜100％はCo-PCBであり，魚介類に比べてCo-PCBの比率が非常に高かった．

3.畜肉，卵及び畜肉加工品の調査結果
　牛肉，豚肉，鶏肉各3試料のダイオキシン類濃度は平均0.075 pgTEQ/g，牛レバー，豚レバー，鶏レバー各3試料の平均値は0.160 pgTEQ/gであった．肉とレバーの脂肪含量は，それぞれ12〜42％，4〜6％であり，レバーは低脂肪であるにも係わらず肉より高濃度にダイオキシン類を蓄積している傾向が認められたが，試料の肉とレバーは同一個体のものではないので，断定はできない．
　ソーセージ，ベーコン，サラミ，コーンビーフは各1試料を分析したが，これらの中でサラミのダイオキシン濃度が最も高いのは，14年度調査と同様の結果であった．
　鶏卵とうずら卵4試料のダイオキシン濃度は平均0.089 pgTEQ/gであった．

4.牛乳，乳製品の調査結果
　牛乳，アイスクリーム，チーズ及びヨーグルト19試料中18試料から0.001〜0.139 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された．これらの食品ではCo-PCBよりもPCDD/Fsの濃度が高い傾向が認められた．

5.野菜，果実の調査結果
　平成10〜12年度に調査された穀類・野菜・果実の中で，ダイオキシン類濃度が比較的高かったのは葉菜類であったが，今回もほうれんそう，ちんげんさいから，0.001〜0.104 pgTEQ/gが検出された．検出されたダイオキシン類の大半はPCDD/Fsであった．ぶどう，りんご及び柿からは検出されなかった．

6.加工食品の調査結果
　茶葉と切り干し大根からは，それぞれ0.053〜0.104 pgTEQ/g，0.022〜0.087 pgTEQ/gが検出された．クッキーの1試料は0.224 pgTEQ/gの比較的高濃度であった．乾燥した昆布，海苔，ひじき及びわかめ8試料全てから，0.001〜0.172 pgTEQ/gのダイオキシン類が検出された．
　加工食品ではCo-PCBよりPCDD/Fsの濃度が高い傾向が認められた．

D.結論
　魚介類，畜肉，野菜・果実，乳製品等の各種食品170試料について，ダイオキシン類濃度を調査した結果，最も濃度が高いのは生鮮魚類であり，平均1.287 pgTEQ/g（0.013〜7.310 pgTEQ/g）であった．あなご，かじき，さば，すずき，ぶり，ほっけでは，一切れを摂食することによりダイオキシン摂取量がTDIを超えるものも散見されたことから，食品選択が偏らない食生活が重要と考えられた．
　特に高濃度汚染が懸念される魚介類，畜肉，乳製品等のダイオキシン類濃度データを用いて年齢別，多食者の場合など，きめ細かな暴露量評価が行えるように，今後も個別食品調査データを集積する必要がある．

謝辞
　鯨試料を提供下さった北海道立衛生研究所に深謝いたします．

【参考文献】
1)　厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂量調査研究」（平成10〜12年度）総研究報告書
2)　厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成11年度研究報告書
3)　厚生科学研究「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」平成12年度研究報告書
4)　厚生労働科学研究「ダイオキシンの汚染実態の把握及び摂取低減化に関する研究」平成13年度及び14年度研究報告書

Ｅ．研究業績
1．論文発表
　なし

2．学会発表
Tsutsumi, T＊１., Amakura, Y＊１., Yanagi,　Ｔ.＊２, Nakamura, M.＊２, Kono, Y.＊２, Uchibe, H.＊２, Iida, T.＊３, Toyoda, M.＊４, Sasaki, K.＊１ and Maitani, T.＊１: Levels of PCDDs, PCDFs and dioxin-like PCBs in retail fish and shellfish in Japan
23rd International Symposium on Halogenated Environmental Organic Pollutants & POPs (2003.8)
＊１ National Institute of Health Sciences
＊２ Japan Food Research Laboratories
＊３ Fukuoka Institute of Health and Environmental Sciences
＊４ Jissen Woman’s University


表１　平成1５年度　食品中のダイオキシン類の濃度　(pgTEQ/g)

食品 産地 ダイオキシン類　(pgTEQ/g)
PCDD/Fs Co-PCB Total
魚介類
（鮮魚）		 あなご 国産 0.739 1.899 2.638
あなご 国産 0.476 0.939 1.415
うなぎ 輸入 0.128 0.205 0.333
うなぎ 輸入 0.200 0.292 0.493
うなぎ 輸入 0.152 0.285 0.437
かじき 国産 0.936 3.381 4.317
かじき 国産 1.916 3.569 5.484
かじき 国産 0.142 1.024 1.166
かつお 国産 0.046 0.230 0.276
かつお 国産 0.058 0.266 0.323
かます 国産 0.163 0.415 0.578
かます 国産 0.368 0.932 1.300
かます 国産 0.428 1.277 1.705
かれい 国産 0.061 0.050 0.111
かれい 国産 0.100 0.109 0.209
きす 国産 0.083 0.162 0.245
きす 国産 0.284 0.520 0.804
きす 国産 0.112 0.161 0.272
金目鯛 国産 0.050 1.106 1.156
金目鯛 国産 0.070 1.761 1.831
金目鯛 国産 0.205 1.018 1.222
さけ 国産 0.014 0.053 0.067
さけ 国産 0.015 0.052 0.067
さけ 国産 0.008 0.026 0.034
さけ 輸入 0.070 0.383 0.453
さけ 輸入 0.007 0.085 0.092
さば 国産 0.845 1.672 2.517
さば 国産 0.441 1.194 1.635
さば 国産 0.323 0.790 1.113
すけとうたら 国産 0.002 0.027 0.029
すけとうたら 国産 0.011 0.366 0.377
すずき 国産 1.185 6.126 7.310
すずき 国産 1.672 5.520 7.192
たちうお 国産 0.156 0.645 0.801
たちうお 輸入 0.042 0.034 0.076
ひらめ 国産 0.054 0.133 0.187
ひらめ 国産 0.056 0.147 0.202
ぶり 国産 0.831 2.735 3.566
ぶり 国産 1.043 3.347 4.391
ぶり 国産 0.717 1.951 2.668
ほっけ 国産 1.306 3.305 4.612
ほっけ 国産 0.084 0.210 0.293
ほっけ 国産 0.102 0.160 0.261
まあじ 国産 0.228 0.450 0.679
まあじ 国産 0.613 0.694 1.308
まあじ 国産 0.311 0.457 0.767
まいわし 国産 0.173 0.595 0.768
まいわし 国産 0.093 0.229 0.322
まいわし 国産 0.139 0.468 0.607
まぐろ 国産 0.091 0.304 0.395
まぐろ 国産 0.321 1.177 1.498
まぐろ 国産 ＜0.001 0.013 0.013
まだら 国産 0.002 0.065 0.067
まだら 国産 0.004 0.075 0.079
まだら 国産 ＜0.001 0.027 0.027
魚介類
（貝類）		 あさり 国産 0.190 0.054 0.244
あさり 国産 0.001 ＜0.001 0.001
かき 国産 0.099 0.262 0.361
かき 国産 0.410 0.204 0.614
かき 国産 0.033 0.047 0.080
しじみ 国産 0.519 0.369 0.888
しじみ 国産 0.549 0.430 0.979
しじみ 国産 0.126 0.130 0.256
ホタテ貝 国産 0.044 0.068 0.112
ホタテ貝 国産 0.094 0.193 0.288
ホタテ貝 国産 0.014 0.001 0.015
魚介類
（甲殻類）		 かに 国産 1.408 2.062 3.471
かに 国産 0.249 0.220 0.469
魚介類
加工品		 塩さけ 国産 0.011 0.040 0.051
塩さけ 国産 0.136 0.256 0.392
塩さけ 輸入 0.168 0.296 0.463
塩さば 国産 1.222 1.475 2.697
塩さば 国産 0.457 0.969 1.426
塩さば 輸入 0.173 0.296 0.469
塩さば 輸入 0.082 0.371 0.453
ししゃも 輸入 0.572 0.866 1.438
ししゃも 輸入 0.559 0.820 1.379
ちりめんじゃこ 国産 0.283 0.492 0.775
ちりめんじゃこ 国産 0.055 0.204 0.258
ちりめんじゃこ 国産 0.238 0.217 0.455
煮干し 国産 1.033 1.668 2.702
めざし 国産 0.433 0.648 1.081
鯨肉 鯨肉 国産 ＜0.001 0.013 0.013
鯨肉 国産 ＜0.001 0.038 0.038
鯨肉 国産 ＜0.001 0.013 0.013
鯨肉 国産 0.082 2.271 2.353
鯨（脂肪） 国産 4.943 119.950 124.893
鯨肉 国産 ＜0.001 0.003 0.003
鯨肉 国産 ＜0.001 0.039 0.039
鯨肉 鯨 国産 0.107 1.735 1.842
鯨 国産 0.011 0.215 0.226
鯨 国産 0.006 0.246 0.252
畜産食品 牛肉 国産 0.161 0.057 0.219
牛肉 国産 0.067 0.038 0.105
牛肉 国産 0.004 0.003 0.006
豚肉 国産 0.001 0.002 0.003
豚肉 国産 ＜0.001 0.002 0.002
豚肉 国産 ＜0.001 0.003 0.004
鶏肉 国産 0.024 0.053 0.077
鶏肉 国産 0.003 0.168 0.171
鶏肉 国産 0.034 0.052 0.086
牛レバー 国産 0.009 ＜0.001 0.009
牛レバー 国産 0.177 0.021 0.198
牛レバー 国産 0.018 ＜0.001 0.019
豚レバー 国産 0.110 0.010 0.120
豚レバー 国産 0.232 0.071 0.303
豚レバー 国産 0.114 ＜0.001 0.114
鶏レバー 国産 0.008 ＜0.001 0.008
鶏レバー 国産 0.012 0.613 0.625
鶏レバー 国産 0.018 0.025 0.043
コンビーフ 国産 0.065 0.023 0.087
サラミ 国産 0.062 0.076 0.139
ソーセージ 国産 0.006 0.003 0.008
ベーコン 国産 0.001 0.002 0.002
うずら卵 国産 0.035 0.038 0.074
うずら卵 国産 0.044 0.039 0.083
鶏卵 国産 0.005 0.024 0.029
鶏卵 国産 0.133 0.038 0.171
乳製品 アイスクリーム 輸入 0.065 0.033 0.098
アイスクリーム 輸入 0.006 0.001 0.007
アイスクリーム 国産 0.018 0.001 0.019
アイスクリーム 国産 0.045 0.017 0.062
アイスクリーム 国産 0.039 0.001 0.040
アイスクリーム 輸入 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
アイスクリーム 輸入 0.061 0.033 0.095
アイスクリーム 国産 0.102 0.035 0.137
アイスクリーム 国産 0.044 0.021 0.066
アイスクリーム 国産 0.018 0.013 0.031
牛乳 国産 ＜0.001 ＜0.001 0.001
牛乳 国産 0.031 0.001 0.032
牛乳 国産 0.001 ＜0.001 0.001
乳製品 チーズ 国産 0.031 0.040 0.071
チーズ 国産 0.038 0.081 0.119
チーズ 国産 0.103 0.037 0.140
ヨーグルト(はっ酵乳) 国産 0.010 0.001 0.011
ヨーグルト(はっ酵乳) 国産 ＜0.001 ＜0.001 0.001
ヨーグルト(はっ酵乳) 国産 0.021 ＜0.001 0.021
野菜 ちんげんさい 国産 0.011 ＜0.001 0.011
ちんげんさい 国産 0.001 ＜0.001 0.001
ちんげんさい 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
ほうれんそう 国産 0.033 0.001 0.034
ほうれんそう 国産 0.002 ＜0.001 0.002
ほうれんそう 国産 0.105 ＜0.001 0.105
ほうれんそう 国産 0.002 ＜0.001 0.002
果実 柿 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
柿 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
ぶどう 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
ぶどう 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
りんご 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
りんご 国産 ＜0.001 ＜0.001 ＜0.001
加工食品 切り干し大根 国産 0.023 ＜0.001 0.024
切り干し大根 国産 0.022 ＜0.001 0.022
切り干し大根 国産 0.087 ＜0.001 0.087
茶葉 国産 0.069 0.017 0.086
茶葉 国産 0.056 0.020 0.076
茶葉 国産 0.078 0.026 0.104
茶葉 国産 0.031 0.022 0.053
クッキー 国産 0.004 ＜0.001 0.005
クッキー 国産 0.081 0.138 0.219
クッキー 国産 0.002 ＜0.001 0.002
ビスケット 国産 0.001 ＜0.001 0.002
ビスケット 国産 0.002 ＜0.001 0.002
乾昆布 国産 0.001 ＜0.001 0.001
乾昆布 国産 0.007 0.001 0.008
乾海苔 国産 0.170 0.002 0.172
乾海苔 国産 0.096 0.013 0.108
乾ひじき 国産 0.028 0.001 0.029
乾ひじき 国産 0.032 0.001 0.033
乾わかめ 国産 0.002 0.001 0.003
乾わかめ 国産 0.009 0.021 0.030

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