厚生労働科学研究費補助金（食品の安心・安全確保推進研究事業）
分担研究報告書
（１）ダイオキシン類の摂取量に関する研究
分担研究者 米谷民雄 国立医薬品食品衛生研究所
分担研究報告書
（１）ダイオキシン類の摂取量に関する研究
分担研究者 米谷民雄 国立医薬品食品衛生研究所
| 研究要旨 マーケットバスケット方式によるトータルダイエット(TDS)試料を用いて，ダイオキシン類(PCDD/PCDFs及びCo-PCBs)の国民平均1日摂取量を求めた． 国民栄養調査の地域別国民平均食品摂取量に基づいて食品を購入し，飲料水を含め14群から成るTDS試料を全国7地区9機関で調製した．ダイオキシン類濃度が高い食品を含む第10群（魚介類），11群（肉・卵類）及び12群（乳・乳製品）については，各機関がそれぞれ各3セットの試料を調製し，その他の食品群は各1セットの試料を調製した．上記3食品群については各試料毎にダイオキシン類を分析し，その他は食品群毎に1または2地区の試料を混合して分析し，ダイオキシン類の1日摂取量を求めた． その結果，ダイオキシン類の国民平均1日摂取量は1.20 ± 0.66 pgTEQ/kgbw/day（範囲0.47〜3.56 pgTEQ/kgbw/day）であった．これは，平成16年度以前の5年間（平成12〜16年度）の調査結果（それぞれ1.45，1.63， 1.49，1.33，1.41 pgTEQ/kgbw/day)に比べて低かった．最大値は3.56 pgTEQ/kgbw/dayであり，過去6年間で最高であったが，この場合も日本における耐容1日摂取量（4 pgTEQ/kgbw/day）よりは低かった．なお，同一機関で調製した試料であってもダイオキシン類摂取量には1.4〜5.3倍の差が認められた． |
研究協力者
| （財）日本食品分析センター 丹野憲二，野村孝一，柳 俊彦，河野洋一 国立医薬品食品衛生研究所 佐々木久美子，堤 智昭，天倉吉章 |
| A. | 研究目的 トータルダイエット(TDS)試料を用いたダイオキシン類の摂取量調査は，平成9年から厚生科学研究（現在は厚生労働科学研究）として，毎年実施されており，国民のダイオキシン類暴露量を知る上で役立っている．本年度も継続して調査を実施した．昨年度と同様に，全国7地区9機関で調製したTDS試料についてダイオキシン類を分析し，1日摂取量を求めた． |
| B. | 研究方法 |
| 1. | 試料 TDS試料は，全国7地区の9機関で調製した．各機関でそれぞれ約120品目の食品を購入したのち，厚生労働省の平成13年度国民栄養調査の地域別国民平均食品摂取量表に基づいて，それらの食品を計量し，食品によっては調理した後，13群に大別して，混合均一化したものを試料とした．分析に供すまで-20℃で保存した． 13食品群の内訳は，次のとおりである．国民栄養調査の食品群分類が平成13年から一部変更されたため，特に第13群の構成食品が平成16，17年はそれ以前の調査と異なっている．
| ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
| 2. | 試験項目及び検出限界 試験項目は，WHOが毒性係数（TEF）を定めたPCDDs 7種，PCDFs 10種及びCo-PCBs 12種の計29種である． ダイオキシン類各異性体の検出限界は次のとおりである． |
| 検出限界 | |||
| 1-3,5-13群 | 4群 | 4群 | |
| PCDDs | (pg/g) | (pg/g) | (pg/L) |
| 2,3,7,8-TCDD | 0.01 | 0.05 | 0.1 |
| 1,2,3,7,8-PeCDD | 0.01 | 0.05 | 0.1 |
| 1,2,3,4,7,8-HxCDD | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,6,7,8-HxCDD | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,7,8,9-HxCDD | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,4,6,7,8-HpCDD | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,4,6,7,8,9-OCDD | 0.05 | 0.2 | 0.5 |
| PCDFs | |||
| 2,3,7,8-TCDF | 0.01 | 0.05 | 0.1 |
| 1,2,3,7,8-PeCDF | 0.01 | 0.05 | 0.1 |
| 2,3,4,7,8-PeCDF | 0.01 | 0.05 | 0.1 |
| 1,2,3,4,7,8-HxCDF | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,6,7,8-HxCDF | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,7,8,9-HxCDF | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 2,3,4,6,7,8-HxCDF | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,4,6,7,8-HpCDF | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,4,7,8,9-HpCDF | 0.02 | 0.1 | 0.2 |
| 1,2,3,4,6,7,8,9-OCDF | 0.05 | 0.2 | 0.5 |
| Co-PCBs | |||
| 3,3',4,4'-TCB(#77) | 0.1 | 0.5 | 1 |
| 3,4,4',5-TCB(#81) | 0.1 | 0.5 | 1 |
| 3,3',4,4',5-PeCB(#126) | 0.1 | 0.5 | 1 |
| 3,3',4,4',5,5'-HxCB(#169) | 0.1 | 0.5 | 1 |
| 2,3,3',4,4'-PeCB(#105) | 1 | 5 | 10 |
| 2,3,4,4',5-PeCB(#114) | 1 | 5 | 10 |
| 2,3',4,4',5-PeCB(#118) | 1 | 5 | 10 |
| 2',3,4,4',5-PeCB(#123) | 1 | 5 | 10 |
| 2,3,3',4,4',5-HxCB(#156) | 1 | 5 | 10 |
| 2,3,3',4,4',5'-HxCB(#157) | 1 | 5 | 10 |
| 2,3',4,4',5,5'-HxCB(#167) | 1 | 5 | 10 |
| 2,3,3',4,4',5,5'-HpCB(#189) | 1 | 5 | 10 |
| 3. | 試験方法 ダイオキシン類の分析法は，「食品中のダイオキシン類測定方法ガイドライン」（厚生労働省，平成11年10月）に従った． 各機関で3セットずつ調製した第10，11，12群の試料はそれぞれ個別にダイオキシン類を分析した．一方，第1〜9群及び第13，14群については，7地区9機関の試料を，北海道・東北地区，関東地区，中部地区，関西地区，中国四国・九州地区の5つに分け，食品群毎に各機関の食品摂取量に応じた割合で混合して，ダイオキシン類を分析した． |
| 4. | 分析結果の表記 調査結果は，1日摂取量を体重あたりの毒性等量（pgTEQ/kgbw/day）で示した．分析値が検出限界以下の異性体をゼロとして計算した場合（以下，ND=0と略す）と，検出限界値の1/2を当てはめた場合（以下，ND=LOD/2と略す）について示した． 各機関について第10〜12群はそれぞれ3つの分析値が得られるので，各群のダイオキシン類摂取量の最小値の組み合わせを#1，中央値の組み合わせを#2，最大値の組み合わせを#3として示した． |
| C. | 研究結果 7地区の9機関において調製したTDS試料を分析し，ダイオキシン類摂取量及び各群からの摂取割合を算出した．表1〜3には，ND=0の場合のダイオキシン（PCDD/PCDFs），Co-PCBs及び両者を合わせたダイオキシン類の値を示した．また，表4〜6にはND=LOD/2 の場合のそれぞれの値を示した． 表1〜6では，第10〜12群の各群からのダイオキシン類摂取量の最小値の組み合わせを#1，中央値の組み合わせを#2，最大値の組み合わせを#3と示した．したがってPCDDs/PCDFs摂取量及びCo-PCBs摂取量の最小値，中央値，最大値と#1，#2，#3とは必ずしも一致しない． |
| 1． | ダイオキシン（PCDD/PCDFs）摂取量 ダイオキシン（PCDD/PCDFs）の1日摂取量は，ND=0の場合，平均19.22（範囲：5.44〜61.98）pgTEQ/dayであった．これを，日本人の平均体重を50 kgとして，体重（kg）あたりの1日摂取量に換算すると，平均0.38（範囲：0.11〜1.24） pgTEQ/kgbw/dayであった（表1(PDF:53KB)）．平成16年度は平均0.45（範囲：0.10〜1.18）pgTEQ/kgbw/dayであったことから，大きな変化は認められなかった． ND=LOD/2の場合の1日摂取量は，平均65.13 （範囲：52.61〜104.50）pgTEQ/dayであり，体重あたり平均1.30（範囲：1.05〜2.09 ） pgTEQ/kgbw/dayであった（表4(PDF:53KB)）． ダイオキシン摂取量に対する寄与率が高い食品群は，ND=0の場合，10群（魚介類）85.4%，11群（肉・卵）7.2%，12群（乳・乳製品）6.1%であり，これら3群で全体の98.7%を占めた． ND=LOD/2の場合は，高い順に10群26.4%，9群（酒類，嗜好飲料）15.8%，1群（米，米加工品）15.1%であった．9群及び1群の寄与はND=0の場合には何れもゼロであるが，これらの群は摂食量が多いため，ほとんど全てのダイオキシン類分析値がNDであっても寄与率が高くなった．平成15年までの調査結果に比べて9群の寄与率が高くなったのは，国民栄養調査で9群の嗜好飲料（茶，コーヒーなど）の集計が水を含む重量に変更され摂食量が多くなったためである． |
| 2． | Co-PCBs摂取量 Co-PCBsの１日摂取量は，ND=0の場合，平均40.93（範囲：17.95〜116.17）pgTEQ/dayであり，体重あたり平均0.82（範囲：0.36〜2.32）pgTEQ/kgbw/dayであった（表2(PDF:53KB)）．平成16年度〔平均0.96（範囲：0.34〜1.75）pgTEQ /kgbw/day〕に比べ，平成17年度は最大値は高いが，平均値はやや低かった． ND=LOD/2の場合の摂取量は，平均54.61 （範囲：31.65〜128.26）pgTEQ/dayであり，体重あたり平均1.09（範囲：0.63〜2.57）pgTEQ/kgbw/dayであった（表5(PDF:53KB)）． Co-PCBs摂取量に対する寄与率が高い食品群は，ND=0の場合，10群（魚介類）93.1%，11群（肉・卵）5.0%，12群（乳・乳製品）1.1%であり，これら3群で全体の99.2%を占めた． ND=LOD/2の場合は10群（69.8%），11群（4.2%）及び12群（2.5%）の3群で全体の76.5%を占めたが，PCDD/PCDFsの場合と同様に，摂食量が多い1群，9群も両群で11.6%を占めた． |
| 3． | ダイオキシン類摂取量 PCDD/PCDFsとCo-PCBsを合わせたダイオキシン類の1日摂取量は，ND=0の場合，平均60.16（範囲：23.40〜178.15）pgTEQ/dayであり，体重あたり平均1.20 ± 0.66 （範囲：0.47〜3.56）pgTEQ/kgbw/dayであった（表3(PDF:53KB)）．平成16年度は平均1.41 ± 0.66 （範囲：0.48〜2.93）pgTEQ/kgbw/dayであったことから，Co-PCBsの場合と同様に，平成17年度は平成16年度に比べ，平均値はやや低かった．今年度の最大値は3.56 pgTEQ/kgbw/dayであり，過去6年間で最高であった． ND=LOD/2の場合の1日摂取量は，平均119.74（範囲：84.26〜232.76）pgTEQ/dayであり，体重あたり平均2.39 ± 0.63（範囲：1.69〜4.66） pgTEQ /kgbw/dayであった（表6(PDF:53KB)）． ダイオキシン類摂取量に対する寄与率が高い食品群は，ND=0の場合，10群90.6%，11群5.7%，12群2.7%であり，これら3群で全体の99.0%を占めた． ND=LOD/2の場合は，高い順に10群46.2%，9群11.3%，1群10.8%，2群5.9%，11群4.8%であり，1群及び9群の寄与率が高かった． ダイオキシン類摂取量に占めるCo-PCBsの割合は，ND=0の場合，10群では70%，11群では60%，全食品群では68%であった．Co-PCBsからの摂取率は平成16年度も68%であった． |
| 4． | ダイオキシン類摂取量の経年推移 ダイオキシン類摂取量の経年推移を，表7(PDF:48KB)に示した．平成10〜15年度の調査結果は，平成12年度厚生科学研究費補助金研究事業「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究報告書」及び平成15年度厚生労働科学研究費補助金研究事業「ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究報告書」から引用した． 本年度の平均値は，平成16年度以前の5年間（平成12〜16年度）の調査結果（それぞれ1.45，1.63， 1.49，1.33 ，1.41 pgTEQ/kgbw/day）に比べて低かった．最大値は3.56 pgTEQ/kgbw/dayであり，過去6年で最高であったが，平成12年1月に施行された「ダイオキシン類特別措置法」に定められた日本におけるTDI（4 pgTEQ/kgbw/day）よりは低かった． 第10〜12群については各機関で各3セットの試料を調製し，ダイオキシン類摂取量の最小値，中央値及び最大値をもとめた．その結果，同一機関におけるダイオキシン類摂取量の最小値と最大値には1.4〜5.3倍の差があった．同一機関で市販食品を購入し調製したTDS試料でも，購入した魚種，産地，個体の差が影響しているものと考えられる． |
| D. | 考察 本年度及びこれまでの調査結果から，ダイオキシン類の含有量が多いのは第10〜12群の食品（魚介類，肉類，卵類，乳，乳製品）である．これらを除く食品群からのダイオキシン類摂取量はND=0の場合，平均0.57 pgTEQ/dayであり，全食品群からの摂取量（60.16 pgTEQ/day）に占める割合は，0.95%であった．平成14，15，16年度の調査においても，第10〜12群を除く食品群からのダイオキシン類摂取量はそれぞれ平均0.71，0.51 ，0.79 pgTEQ/dayであり，全食品群からの摂取量に占める割合は，毎年1%以下であった．このことから，ダイオキシン類摂取量を低減するためには，主に魚介類からのCo-PCBs摂取量を低減することが重要である． 同一機関で調製した試料の分析から得られた，ダイオキシン類摂取量の最小値と最大値には1.4〜5.3倍の差があったことから，第10〜12群の調査数を多くすることは，ダイオキシン類摂取量の精密な推定にとって重要であることが分かる． 本年度のダイオキシン類摂取量の平均値は1.20 pgTEQ/kgbw/dayであり，過去6年間では最低の値であったが，標準偏差は平成16年度と同じ0.66 pgTEQ/kgbw/dayであり，有意な減少とはいえず，今後も推移を確認していく必要がある． 東京都はマーケットバスケット方式によるダイオキシン類摂取量調査を実施しており，その結果では平成10年度から13年度まで減少傾向がみられたが，14年度以降横ばいで推移しており，平成16，17年度は，それぞれ1.55，1.54 pgTEQ/kgbw/dayと報告している．同様の調査を実施している神奈川県は平成16，17年度の調査結果をそれぞれ0.91， 0.67 pgTEQ/kgbw /dayと報告している．これらはそれぞれ1組のTDS試料の調査結果であるが，何れも本研究で得られた1.20 ± 0.67 pgTEQ/kgbw/dayの範囲に含まれる． 本年度のダイオキシン類摂取量の最大値は3.56 pgTEQ/kgbw/dayであったが，日本におけるTDI（4 pgTEQ/kgbw/day）よりは低かった． この値を30倍した値は，JECFAによるダイオキシン類のPTMI（暫定耐容1月摂取量：70 pgTEQ/kgbw/month)（2001年）よりは高いが，本年度の調査で得られた9機関各3組（合計27組）の1日摂取量を30倍したとき，PTMIを超えたのは，この1組だけであったことから，平均的な食生活ではPTMIを超えるおそれは少ないと考えられる． |
| E． | 結論 平成17年度に，全国7地区9機関で調製したTDS試料によるダイオキシン類の摂取量調査を実施した結果，平均1日摂取量は1.20 ± 0.66 pgTEQ/kgbw/dayであり，日本におけるTDIより低かった． 本年度調査のダイオキシン類摂取量はこの6年間で最も低かったが，標準偏差が大きいため有意な減少とはいえないことから，今後もダイオキシン類摂取に対する寄与が大きい魚介類，肉・卵類，乳・乳製品に重点を置いたTDS調査を継続し，動向を見守る必要がある． |
| F． | 研究発表 |
| 1． | 論文発表 なし |
| 2． | 学会発表 なし |
謝辞
TDS試料の調製にご協力いただいた7地区9研究機関及び国民栄養調査結果の特別集計にご協力いただいた独立行政法人健康・栄養研究所の諸氏に感謝いたします．
【参考文献】
| ・ | 平成12年度厚生科学研究費補助金研究報告書「ダイオキシン類の食品経由総摂取量調査研究」 |
| ・ | 平成15年度厚生労働科学研究費補助金研究報告書「ダイオキシンの汚染実態把握及び摂取低減化に関する研究」 |
| ・ | 東京都福祉保健局：平成17年度食事由来の化学物質曝露量推計調査（概要） http://www.fukushihoken.metro.tokyo.jp/kanho/news/h17/presskanho060310-1.html |
| ・ | 神奈川県保健福祉部生活衛生課：平成17年度食品からのダイオキシン類一日摂取量調査（トータルダイエットスタディ）の結果について http://www.pref.kanagawa.jp/osirase/seikatueisei/kanajin/kisya-diet/H17diet.htm |